Fille de la comédienne Nathalie Baye et de Johnny Hallyday, Laura Smet, est née le 15 novembre 1983 à Neuilly-sur-Seine. Elle arrête les études à 16 ans et suit les cours de comédie de Raymond Acquaviva.
Alors qu’elle participe aux ateliers Emergence, elle est repérée à 19 ans par Olivier Assayas, qui la recommande à Xavier Giannoli pour son premier long-métrage, Les Corps impatients. L’actrice, qui n’hésite pas une seconde à raser sa longue chevelure pour incarner une jeune fille atteinte d’un cancer, se fait immédiatement remarquer: elle reçoit le prix Romy Schneider ainsi qu’une nomination au César du Meilleur espoir en 2004. Elle enchaîne ensuite les rôles; Demoiselle d’Honneur, de Claude Chabrol (2004), ou L’heure zéro de Pascal Thomas (2007). En 2008, choisie pour jouer dans la comédie romantique de Philippe Garrel, La Frontière de l’aube, elle se réjouit de ne pas être enfermée dans des rôles sombres.
À la lecture du testament du Johnny Hallyday, décédé en 2017 et qui décide de tout léguer à sa dernière épouse et à leurs filles Jade et Joy, au détriment de ses deux aînés, Laeticia Hallyday entame une longue bataille contre Laura Smet et David Hallyday. Dans Touche pas à mon poste le 12 décembre 2022, l'avocat de Sylvie Vartan, Roland Perez évoque l'issue de l’arrangement confidentiel conclu en 2020 entre toutes les parties. Il indique que les enfants ont finalement renoncé à cet héritage. Laura Smet aurait hérité tout de même de 1,5 million d’euros en plus d’un million d’euros correspondant à la part de son frère. L’actrice hérite aussi d’une guitare et d’un droit moral sur la chanson Laura. David Hallyday aurait obtenu un droit moral pour l’album Sang pour Sang. De son côté, Laeticia prend en charge la dette fiscale de son défunt époux et garde leur maison de Saint-Barthélémy.
Côté vie privée, elle a été la compagne de Frédéric Beigbeder (2004–2006). En 2009, elle est la compagne de Julien Delajoux, le frère du neurochirurgien Stéphane Delajoux. Début juillet 2012, Laura Smet retrouve l'amour au bras du DJ électro Jean-Claude Sindres. Depuis 2013, elle partage la vie d'un jeune homme prénommé Raphaël. Le 1er décembre 2018, elle épouse son compagnon Raphaël Lancrey Javal, à la mairie du 7ème arrondissement de Paris. Le 15 juin 2019, le couple célèbre son mariage religieux au Cap-Ferret, de nombreuses personnalités, dont Nathalie Baye, postent des photos des mariés sur les réseaux sociaux. Le 15 juillet 2020, lors d'une interview accordée à RTL, Laura Smet annonce attendre son premier enfant. Elle donne naissance à un petit garçon appelé Léo le 7 octobre 2020.